เรียกอีกชื่อหนึ่งว่า วังจันทรเกษมหรือวังหน้า ตั้งอยู่ถนนอู่ทอง ริมแม่น้ำป่าสักมุมทิศตะวันออกเฉียงเหนือของเกาะเมืองใกล้ตลาดหัวรอ วังจันทรเกษมปรากฎหลักฐานพงศาวดารว่าสร้างในสมัยสมเด็จพระมหาธรรมราชาธิราชประมาณ พ.ศ. 2120 โดยมีพระราชประสงค์เพื่อให้เป็นที่ประทับของสมเด็จพระนเรศวรมหาราช และเคยใช้เป็นที่ประทับของสมเด็จพระยุพราชและพระมหากษัตริย์หลายพระองค์เช่น สมเด็จพระเอกาทศรถ เจ้าฟ้าสุทัศน์ สมเด็จพระนารายณ์มหาราช สมเด็จพระเจ้าบรมโกศ ฯลฯ  เมื่อคราวเสียกรุงในปี พ.ศ. 2310 วังนี้ได้ถูกข้าศึกเผาทำลายเสียหายมากและถูกทิ้งร้าง  จนถึงสมัยรัชกาลที่ 4 แห่งกรุงรัตนโกสินทร์โปรดเกล้าฯให้ซ่อมพระที่นั่งพิมานรัตยาและพลับพลาจตุรมุขไว้เป็นที่ประทับเมื่อเสด็จประพาสพระนครศรีอยุธยาและโปรดพระราชทานนามว่า พระราชวังจันทรเกษม เมื่อวันที่ 26 มีนาคม 2436 ต่อมาในสมัยรัชกาลที่ 5 ได้พระราชทานพระที่นั่งพิมานรัตยาเป็นที่ทำการของมณฑลกรุงเก่าเมื่อ พ.ศ. 2442  และจนกระทั่งเมื่อพระยาโบราณราชธานินทร์ได้เข้ามาดำรงตำแหน่งสมุหเทศาภิบาลมณฑลกรุงเก่าจึงได้จัดสร้างอาคารที่ทำการภาคบริเวณกำแพงทางด้านทิศตะวันตกต่อกับทิศใต้ แล้วย้ายที่ว่าการมณฑลจากพระที่นั่งพิมานรัตยามาตั้งที่อาคารที่ทำการภาคในขณะนั้น กรมศิลปากรจึงได้เข้ามาดูแลและจัดทำเป็นพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ จันทรเกษมจนกระทั่งปัจจุบัน 

โบราณสถานโบราณวัตถุที่น่าสนใจในพระราชวังจันทรเกษม มีดังนี้
         กำแพงและประตูวัง ปัจจุบันก่อเป็นกำแพงอิฐมีใบเสมา มีประตูด้านละ 1 ประตู รวม4 ด้านเป็นสิ่งที่สร้างใหม่ในรัชกาลที่ 4  กำแพงของเดิมมีอาณาเขตกว้างขวางกว่าที่เห็นในปัจจุบัน เพราะขุดพบรากฐานของพระที่นั่งนอกกำแพงวัดด้านใน และพบซากอิฐในบริเวณเรือนจำหลายแห่ง แต่เดิมนั้นคำให้การชาวกรุงเก่ากล่าวว่า วังจันทรเกษมมีกำแพง 2ชั้น เช่นเดียวกับวังหลวง 
         พลับพลาจตุรมุข  ตั้งอยู่ใกล้ประตูวังด้านทิศตะวันออก เป็นพลับพลาเครื่องไม้ มีมุขด้านหน้า 3 มุข ด้านหลัง 3 มุข  เดิมใช้เป็นท้องพระโรงสำหรับออกงานว่าราชการและเป็นที่ประทับของพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวรัชกาลที่ 4 เวลาเสด็จประพาส  ต่อมาในปีพ.ศ. 2449 พระองค์ทรงโปรดให้ใช้พลับพลาจตุรมุข เป็นที่จัดแสดงโบราณวัตถุ เรียกว่าอยุธยาพิพิธภัณฑสถาน ในสมัยรัชกาลที่ 7 พระยาโบราณราชธานินทร์ได้ทำการซ่อมแซมครั้งใหญ่และเปลี่ยนหน้าบันจากรูปปูนปั้นมาเป็นไม้แกะสลัก ปัจจุบันจัดแสดงเครื่องใช้ส่วนพระองค์ที่มีอยู่เดิมภายในพระราชวังนี้เช่น พระแท่นบรรทม พระราชอาสน์ พร้อมเศวตฉัตร พระบรมฉายาลักษณ์และเครื่องราชูปโภคของพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว
         พระที่นั่งพิมานรัตยา  เป็นตึกหมู่อยู่กลางพระราชวังประกอบด้วยอาคาร 4 หลังคือ อาคารปรัศว์ซ้าย อาคารปรัศว์ขวา พระที่นั่งพิมานรัตยาและศาลาเชิญเครื่อง เคยเป็นที่ตั้งศาลากลางมณฑลและจังหวัดมาหลายปี  ปัจจุบันจัดแสดง ประติมากรรมที่สลักจากศิลา เป็นเทวรูปและพระพุทธรูปนาคปรก ศิลปสมัยลพบุรี พระพุทธรูปสำริดสมัยอยุธยา พระพิมพ์สมัยต่างๆ และเครื่องไม้แกะสลักฝีมือช่างสมัยอยุธยาตอนปลายและรัตนโกสินทร์
         พระที่นั่งพิสัยศัลลักษณ์ หรือ หอส่องกล้อง เป็นหอสูงสี่ชั้น สร้างครั้งแรกในรัชสมัยสมเด็จพระนารายณ์มหาราช แต่หักพังลงมาเมื่อคราวเสียกรุงครั้งที่ 2 หอที่เห็นอยู่ในปัจจุบันสร้างในสมัยรัชกาลที่ 4  ตามรากฐานอาคารเดิมและทรงใช้เป็นที่ประทับทอดพระเนตรดวงดาว
         อาคารสโมสรเสือป่า สร้างขึ้นในสมัยพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว ตั้งอยู่ริมกำแพงหลังพระที่นั่งพิมานรัตยา
 ตึกโรงม้าพระที่นั่ง เป็นอาคารก่ออิฐถือปูน 2  ชั้น ตั้งอยู่ริมกำแพงด้านทิศตะวันตกเฉียงเหนือ
         ตึกที่ทำการภาค สร้างขึ้นในสมัยพระยาโบราณราชธานินทร์ เมื่อครั้งดำรงตำแหน่งสมุหเทศาภิบาลมณฑลกรุงเก่า มีลักษณะเป็นอาคารชั้นเดียวสร้างขนานไปกับแนวกำแพงด้านทิศตะวันตกต่อกับทิศใต้ จัดนิทรรศการถาวร 5 เรื่อง คือ เรื่องศิลปะสถาปัตยกรรมอยุธยา เครื่องปั้นดินเผาสินค้านำเข้าและส่งออกที่สำคัญของอยุธยา อาวุธยุทธภัณฑ์ ศิลปะวัตถุพุทธบูชาและวิถีชีวิตริมน้ำชาวกรุงเก่า
        ระเบียงจัดตั้งศิลาจารึก แต่เดิมสร้างเป็นระเบียงหลังคามุงสังกะสียาวไปตามแนวกำแพงด้านทิศเหนือและทิศตะวันออกใช้สำหรับเป็นที่เก็บรักษาบรรดาโบราณวัตถุและศิลปะวัตถุซึ่งพระยาโบราณราชธานินทร์ได้รวบรวมไว้
 
การเดินทาง  จากกรุงเทพฯ เข้าตัวเมืองอยุธยา เมื่อข้ามสะพานสมเด็จพระนเรศวรมหาราชแล้วให้เลี้ยวซ้ายตรงไปจนถึงสามแยกเลี้ยวซ้ายอีกครั้งและตรงไปอีกประมาณ 2 กิโลเมตร จะผ่านตลาดเจ้าพรหม จากนั้นจะเห็นพิพิธภัณฑ์อยู่ทางซ้ายมือ  

เปิดให้เข้าชมทุกวัน เว้นวันจันทร์ วันอังคารและวันหยุดนักขัตฤกษ์ ตั้งแต่เวลา 09.00-16.00 น. ค่าเข้าชม ชาวไทยคนละ 10 บาท ชาวต่างประเทศคนละ 30  บาท สอบถามรายละเอียดเพิ่มเติมที่ โทร. 0 3525 1586, 0 3525  2795 โทรสาร 0 3525 1586